基于棉花的混合生物燃料电池可为植入式医疗设

中国科学院天津工业生物技术研究所研究员朱之光带领的生物电化学工程研究团队与青岛大学教授刘爱骅团队及Aix Marseille University教授Elisabeth Lojou,综述了EFCs的工作机理和发展现状,并探索解决上述四个限制因素的可行策略和方法。相关文章近日在国际综述类期刊Chemical Reviews上发表。

佐治亚理工学院和韩国大学的研究人员使用在棉花上组装的金纳米粒子来制造高电导率电极,这有助于提高燃料电池的效率。这使他们能够解决限制生物燃料电池性能的主要挑战之一

制造过程的一个问题是电极是疏水的,即防水的,而酶是亲水的,即对水是友好的。因此,这两个表面倾向于相互排斥。出于这个原因,研究人员首先将粘合剂和电子转移层施加到电极表面,然后在第二步中将聚合物基质与酶一起施加到电极表面上。“我们专门合成了一种具有亲水性和疏水性的最佳平衡的聚合物基质,”Adrian Ruff解释道。“这是获得具有良好催化剂负载量的稳定薄膜的唯一途径。”

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在Nature Communications杂志上,来自波鸿鲁尔大学电化学科学中心的团队,以及来自鲁尔河畔米尔海姆和里斯本大学的马克斯普朗克化学能转换研究所的同事,描述了他们如何开发和测试电极。该文章于2018年11月9日发表。

酶燃料电池是一类利用氧化还原酶为催化剂的燃料电池,具有绿色、安全、高生物兼容性的特点。随着人们对清洁、安全、高效能源的日益重视,以及可穿戴、可植入电子设备的日趋流行,EFCs受到了越来越多的关注。然而受到能量密度低、功率密度小、稳定性差和电压低等因素的影响,EFCs仍无法被广泛应用。

使用棉纤维制成的电极的葡萄糖动力生物燃料电池有朝一日可以为植入式医疗设备和传感器提供动力。新型燃料电池的功率是传统生物燃料电池的两倍,可与电池或超级电容器配对,为医疗设备提供混合动力源。

将酶应用于电极

该综述总结了获得高能量密度EFCs的方法,提出通过使用多酶级联反应能够实现燃料的深度或完全氧化从而完全释放能量;梳理了目前EFCs功率密度计算方法的不足,提出了综合电极的几何面积、比表面积、电活性面积以及重量和电池体积等因素的功率计算新方法,并系统评价了通过提高酶活性、促进电子传递、使用纳米材料、设计更有效的酶电极界面及EFCs和电容器的耦合等方法提高EFCs功率密度的潜力;评估了酶固定化、酶的特性、防护基质以及微生物表面展示酶等方法对提高EFCs稳定性的作用;提出了优化电子中介体、电池串联以及使用升压变换器等提高EFCs电压的方法。最后,文章对EFCs的最新应用进行了总结并对其未来的发展方向做出了展望。

与尼龙纤维相比,棉的孔隙率允许金层数量增加。“棉花有许多毛孔可以支持电化学装置的活动,”访问教授和该论文的共同作者之一Yongmin Ko解释道。“棉纤维是亲水的,这意味着电解质很容易润湿表面。”

以这种方式构造的电极仍然可透过气体。测试还表明,聚合物基质还可用作多孔三维电极的氧气屏蔽。科学家们利用该系统实现了每平方厘米8毫安的电流密度。具有聚合物和氢化酶的早期生物阳极仅达到每平方厘米一毫安。

该工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划的资助。天津工生所助理研究员吴冉冉为论文共同第一作者,朱之光为共同通讯作者。

除了提高电极的导电性之外,棉纤维还可以改善设备的生物相容性,该设备设计为在低温下操作以允许在体内使用。

“多孔结构提供了大的表面积,从而实现了高酶负荷,”电化学科学中心主任Wolfgang Schuhmann教授说。“但目前尚不清楚这些结构上的氧气保护罩是否能够正常工作,以及该系统是否仍具有透气性。”

“我们精确地控制了酶的加载,”Lee说。“我们生产了一层非常薄的层,以便改善导电基板和酶之间的电荷传输。我们在材料之间建立了非常紧密的连接,因此电子的传输更容易。”

功能性生物燃料电池

电极的制造始于由多种亲水性微纤维构成的多孔棉纤维 - 含有羟基的纤维素纤维。然后使用有机连接材料将直径约8纳米的金纳米颗粒组装到纤维上。

  • 氢 - 难以到达酶负载电极。研究人员通过将先前开发的用于包装酶的概念与气体扩散电极技术相结合来解决该问题。以这种方式开发的系统实现了比先前用氢化酶燃料电池实现的显着更高的电流密度。

起搏器和其他可植入设备现在由电池供电,持续数年,但可能仍需要在需要手术的过程中进行更换。Lee补充说,生物燃料电池可以为这些电池提供连续充电,可能延长设备在没有电池更换的情况下运行的时间。

原则上,与酶氢化酶一起使用的燃料电池与含有昂贵的贵金属铂作为催化剂的燃料电池一样有效。然而,酶需要水环境,这使得反应起始材料

此外,生物燃料电池可用于为临时使用的设备供电。可以植入这样的装置以提供药物的定时释放,但是可以随时间生物降解而不需要手术移除。对于这些应用,不包括电池,并且生物燃料电池可以提供所需的有限功率。

气体扩散电极可以利用催化剂有效地将气态原料输送到电极表面进行化学反应。它们已经在各种系统中进行了测试,但催化剂直接电连接到电极表面。“在这种类型的系统中,只有一层酶可以应用于电极,这限制了电流的流动,”波鸿化学家阿德里安·鲁夫博士描述了一个缺点。此外,酶不受保护免受有害环境影响。然而,在氢化酶的情况下,这是必要的,因为它在氧气存在下是不稳定的。

该研究的未来目标包括用能量存储装置展示生物燃料电池的操作,以及功能性可植入电源的开发。“我们希望为此开发其他生物应用,”李说。“我们希望进一步推广其他应用,包括电池和高性能存储。”

近年来,波鸿电化学科学中心的化学家开发出一种氧化还原聚合物,它可以嵌入氢化酶并保护它们免受氧气的侵害。然而,以前,他们只在平面电极上测试了这种聚合物基质,而不是在多孔三维结构上测试,例如在气体扩散电极中使用的那些。

用于制造金电极的逐层组装技术 - 提供电催化阴极和阳极的导电基板 - 有助于将功率容量提高到每平方厘米3.7毫瓦。研究结果于10月26日在Nature Communications杂志上发表。

该团队将上述生物阳极与生物阴极相结合,并表明可以这种方式生产功能性燃料电池。它实现了高达3.6毫瓦每平方厘米的功率密度和1.13伏的开路电压,刚好低于理论最大值1.23伏。

  • 将用于氧化葡萄糖的酶与电极连接起来。

氧化还原聚合物作为氧气保护屏蔽

佐治亚理工学院伍德拉夫机械工程学院助理教授Seung Woo Lee说:“我们可以将这种装置用作连续动力源,将体内葡萄糖的化学能转化为电能。”“逐层沉积技术精确控制金纳米粒子和酶的沉积,大大提高了这种燃料电池的功率密度。”

气体扩散电极的优点和缺点

为了产生氧化葡萄糖的阳极,研究人员将葡萄糖氧化酶分层交替使用称为TREN的胺官能化小分子。发生氧还原反应的阴极使用具有电催化能力的金覆盖电极。

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植入式生物燃料电池随着时间的推移而遭受退化,美国和韩国团队开发的新电池提供了改善的长期稳定性。“我们拥有创纪录的高功率性能,并且应该改善生命医学应用的寿命,例如心脏起搏器,”Lee说。

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